近日,罗中箴教授与合作者在高性能n型PbTe热电材料研究方面取得重要进展。相关研究成果发表在Energy & Environmental Science (DOI: 10.1039/D1EE02986J)上。williamhill官网罗中箴教授为该论文第一作者,论文得到了邹志刚院士、新加坡南洋理工大学颜清宇教授和美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis教授的指导。
化石燃料在使用过程中,约有三分之二的能量以废热的形式被排放到环境中,不仅能源的利用率低,且造成了严重的环境污染和大量CO2排放问题。如果对这部分废热进行回收利用,将能够有效提高能源利用效率,进而缓解环境污染,并减少CO2排放量。热电转换技术是实现上述目标的关键。热电转换技术可以实现热能和电能的直接相互转换,在废热回收利用和微电子器件制冷等领域具有广泛的应用前景。热电器件的性能主要是由热电材料的无量纲热电优值ZT决定。热电材料为了获得高ZT,须同时具有高电导率、大Seebeck系数以及低热导率。然而,由于这些参数相互耦合、相互影响,使得ZT值的提高异常艰难。因此,如何提高材料ZT,尤其是整个服役区间的平均热电优值(ZTavg)是一个巨大的挑战。
碲化铅(PbTe)是一种典型的中温区热电材料。p型PbTe的性能优异,ZTavg值在400−923 K区间可达1.7,而n型PbTe的ZTavg约为1。对于热电器件的制备,需要性能相匹配的p型和n型材料。如何有效的提高n型PbTe的热电性能对热电器件的应用尤为重要。为此,williamhill中国官方网站罗中箴教授、新加坡南洋理工大学颜清宇教授和美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis教授及合作者,近期在n型PbTe材料中实现了热电性能的新突破。所研制的n型材料在400−873 K温度区间ZTavg高达到1.26,是n型PbTe热电材料目前报道的最高值。
该研究主要是在Ga掺杂的n型PbTe中合金化低溶解度的Zn。Zn原子的主要作用如下:(1) 诱导纳米Ga2Te3第二相的析出,在基体中产生Te空位。该空位极大的提高了n型PbTe的载流子浓度和电导率,获得高电输运性能。(2) 偏心Zn原子合金化为Ga原子创造了宽松的原子配位环境,使其产生低频光学声子振动,有效软化了声子振动模,降低晶格热导率。(3) 诱导析出的共格纳米相Ga2Te3在阻碍声子传播的同时,维持了载流子较高的迁移率。最终实现电输运性能和热导率的同时优化,提高了n型PbTe的热电优值,特别是平均热电优值。
图1. 图(a)所示晶体结构和微观结构,偏心Zn合金化在PbTe基体中析出共格Ga2Te3纳米相,并伴随大量Te空位的形成,极大的提高了Ga掺杂n型PbTe载流子浓度和电导率。图(b)所示与其他性能较优的n型PbTe热电材料的相比较,有效提高了ZTavg。
文献链接:https://doi.org/10.1039/D1EE02986J。
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